DEL FRE Samuel : Études théoriques de la photodésorption de glaces moléculaires d'intérêt interstellaire

Résumé de la thèse :

La thèse proposée a pour objectif de permettre une meilleure compréhension de l'impact de la photochimie des glaces moléculaires sur la physicochimie du milieu interstellaire. Elle est financée à 100% par l'ANR PIXyES "Photodesorption Induced by UV-X-rays and Electrons on ice Surfaces". L'objectif principal de ce travail et de comprendre, au niveau mollets, distribution des vibrations de l'énergie d'excitation électronique suite à un rayonnement VV. Cette redistribution conduit alors à la déception d'une molécule de ses glaces pures ou mixtex. Pour ce faire, il convient de déterminer avec précision la probabilité de photodésorption ainsi que les distributions d'énergie cinétique est rovibrationnelle de la molécule désorbée. Deux stratégies seront envisagées. La première [1] qualifié de standards comportera trois étapes. 1)- obtention des énergies d'interaction ab initio des dimères CO-CO, N2–N2, N2-CO, et H2O-CO grâce à des calculs de structure électronique ; 2) construction, à partir de ces données, des surfaces d'énergie potentielle analytique de ces dimères. Enfin, 3)- les champs de force permettront de construire des clusters, puis des glaces cristallines et amorphes qui seront utilisées dans des simulations classique de la photodésorption de ses glaces interstellaires. La deuxième stratégie, plus novatrice [2], sera explorée en utilisant conjointement les méthodes : de Dynamique Moléculaire Ab Initio (AIMD) [3], de Sauts de Surfaces [4] et de "TIme dependent density functional theory" [5] (TDDFT). La combinaison de ces méthodes a l'avantage du reposer sur un nombre plus réduit d'approximations et permet d'explorer le véritable surface d'énergie potentielle maintenant m'ont explicitement en influence de l'environnement. Les résultats de cette étude seront comparé aux expériences, sur les mêmes systèmes, réalisé par deux équipes partenaire de ce projet ANR.

[1] M. C. van Hebert, J. Takahashi, E. F. van Dishoeck, J. Phys. Chem. A 2015, 119, 6354.
[2] A. J. DeSimone, V. D. Crowell, C. D. Sherrill, T. M. Orlando, J. Chem. Phys. 2013, 139, 164702.
[3] E. Tapavicza, G. D. Bellchambers, J. C. Vincent, F. Furche, Phys. Chem. Chem. Phys. 2013, 15, 18336.
[4] J. C. Tully, R. K. Preston, J. Chem. Phys. 1971, 55, 562.
[5] J. M. Liu, Y. Zhai, X.-L. Zhang, H. Li, Phys. Chem. Chem. Phys. 2018, 20, 2036. 

Doctorant : DEL FRÉ Samuel - LinkedIn

Directeurs de thèse : MONNERVILLE Maurice - TOUBIN Céline - RIVERO SANTAMARIA Alejandro