OPOKU Richard Asamoah : Theoretical core spectroscopy of molecules interacting with ice surfaces

Résumé de thèse : La glace, omniprésente dans l’atmosphère sous forme de neige, de banquise ou de nuages, joue un rôle de catalyseur pour des réactions mettant en jeu des espèces gazeuses atmosphériques ou des réservoirs. L’adsorption de molécules oxygénées et halogénées sur des surfaces de glace ou la neige est supposée à l’origine d’une disparition majeure de ces espèces de l’atmosphère impactant sa capacité oxydante. Parmi les moyens expérimentaux permettant de suivre l’interaction entre des molécules et des surfaces de glace, la spectroscopie photoélectronique X (XPS) [1,2] est une des sondes les plus sensibles à la composition moléculaire de l’interface. Pourtant, la complexité des processus mis en jeu (absorption, désorption, diffusion dans la matrice...) rend l’analyse de ces expériences particulièrement difficile, c’est pourquoi un support théorique semble indispensable et pourra apporter des éléments de réponse sur l’influence des conditions (température, concentration, etc.). 

L’objectif de cette thèse est de concevoir la modélisation, sur la base d’une approche multi-échelle qui permet le traitement de systèmes étendus et complexes avec la meilleure précision possible. L’approche de dynamique moléculaire classique [3], déjà utilisée pour déterminer les sites d’adsorption à l’interface air/glace, sera combinée avec une approche de structure électronique dite ‘embedded’ [4, 5], qui a été récemment été introduite pour des calculs d’ionisation de valence et qui devra être validée pour les spectres de cœur. Une fois validée sur des systèmes modèles (Cl2/Glace, HCl/Glace), l’approche développée sera appliquée à d’autres systèmes présentant un intérêt pour nos collaborateurs expérimentateurs. 

[1] A. Křepelová, T. Bartels-Rausch, M. A. Brown, H. Bluhm, M. Ammann J. Phys. Chem. A 2013, 117, 401−409.
[2] X. Kong, A. Waldner, F. Orlando, L. Artiglia, T. Huthwelker, M. Ammann, T. Bartels-Rausch, J. Phys. Chem. Lett. 2017, 8, 4757−4762.
[3] A. Habartova, L. Hormain, E. Pluharova, S. Briquez, M. Monnerville, C. Toubin, M. Roeselova, J. Phys. Chem. A 119, 39 (2015), 10052- 10059.
[4] A. S. P. Gomes and C. R. Jacob, Annu. Rep. Prog. Chem. Sect. C: Phys. Chem. 2012, 108, 222
[5] Y. Bouchafra, A Shee, F. Real, V. Vallet, A. S. P. Gomes, Phys. Rev. Lett. 2019, 121, 266001

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Directeur(s) de thèse : TOUBIN Céline - André SEVERO PEREIRA GOMES